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全球變暖要求行業(yè)各界緊急采取對策來降低碳排放，以實現(xiàn)生態(tài)文明的可持續(xù)發(fā)展。地質(zhì)碳封存（GCS）作為一種減少CO2排放的關(guān)鍵技術(shù)，受到的關(guān)注日益增加，成為目前應(yīng)對氣候變化的重要手段之一。雖然GCS技術(shù)前景廣闊，但關(guān)于CO2封存場所的長期安全性和完整性，特別是儲所隔離層和水泥井筒的可靠性與耐久性仍存在較大疑慮。

硅灰（SF）和超細粉煤灰（UFFA）是常用于提升UHPC材料性能的超細火山灰材料，二者粒徑之間存在約一個數(shù)量級的差異，使其在各水化演化階段中（即在初期硬化和裂縫后期再水化中）可展現(xiàn)出不同的反應(yīng)特性。此外，SF和UFFA的化學(xué)元素組成也存在顯著不同。前者幾乎僅由無定形SiO2組成，后者則包含CaO、SiO2、Al2O3和SO3等多種成分。元素組成的變化決定了水化產(chǎn)物的物相組成，進而顯著影響其溶解行為以及自愈合產(chǎn)物的富集沉淀特征。隨著CO32-的引入和CO2酸化溶液中pH值的下降，碳酸化環(huán)境場可能進一步改變愈合產(chǎn)物的形成以及再生結(jié)構(gòu)（尤其是在相對松散結(jié)構(gòu)）的微納觀特性。目前，針對這些關(guān)鍵因素的研究仍然較為有限，需要進一步深入探索。

為揭示SF和UFFA在碳酸化環(huán)境場中對UHPC自生自愈合能力的影響，本章聚焦于兩個關(guān)鍵問題：（1）SF和UFFA如何影響體系水化演化以及裂縫溶液中的自愈合相組成？這些變化是否影響UHPC的裂縫封閉和滲透性恢復(fù)？（2）碳酸化環(huán)境場如何改變裂縫內(nèi)的再生結(jié)構(gòu)？這些結(jié)構(gòu)變化是否影響UHPC的性能恢復(fù)？相關(guān)研究成果為優(yōu)化UHPC在碳酸化環(huán)境場中的自生自愈合能力提供了寶貴的見解，并對各類膠凝體系UHPC在不同GCS工程中的最佳應(yīng)用場景進行了理論建議。

（1）裂縫封閉

在40 μm寬度裂縫中，所有組的UHPC樣品均表現(xiàn)出較好的自愈合能力，其裂縫通過白色自愈合產(chǎn)物得以閉合。該愈合現(xiàn)象在再養(yǎng)護28天后即有顯著體現(xiàn)，而在經(jīng)過56天的再養(yǎng)護后裂縫幾乎被完全填充。

而對于初始寬度為200 μm的裂縫，僅FA組和SFFA組試樣的裂縫寬度隨著再養(yǎng)護時間的延長較明顯地逐漸縮小。白色結(jié)晶狀的自愈合產(chǎn)物沿著裂縫內(nèi)表面生長，明顯填充了裂縫區(qū)域。此外，部分白色沉淀物也出現(xiàn)在樣品表面，其視覺特性與裂縫內(nèi)部的愈合產(chǎn)物相似。

圖1. 不同再養(yǎng)護時間后UHPC裂縫閉合的光學(xué)顯微圖像：(a) 初始裂縫寬度為40 μm；(b) 初始裂縫寬度為200 μm

（2）物相組成

超細火山灰材料（尤其是SF）顯著降低了水泥基體中Portlandite的含量，在復(fù)合UFFA的組別中，試樣水泥基體多含有較高含量的富鋁相，而在復(fù)合SF的組別中水泥基體生成的富鋁相較少。與C組試樣相比，摻入超細火山灰材料的試樣（尤其是SF組）在預(yù)裂前就表現(xiàn)出較高的水化度。盡管這些試樣在初始水化階段的水化程度較高，但在56天的再水化后，其也表現(xiàn)出更加顯著的水化程度提升。與UHPC水泥基體的物相組成一致，各組試樣裂縫中的自愈合產(chǎn)物也主要由C-(A)-S-H、Ettringite和碳酸鈣組成。摻入SF組別試樣中的自愈合產(chǎn)物具有較高的C-(A)-S-H含量，而摻入UFFA組別樣品則顯示出明顯增多的Ettringite。通過XRD精修法在自愈合相中未能檢測到其他富鋁物相的存在

圖2. 裂縫局部水泥基體與裂縫中自愈合產(chǎn)物的TG-DTG曲線：(a) C組；(b) SF組；(c) FA組；(d) SFFA組；(e) 各組試樣裂縫中的自愈合產(chǎn)物

表1. UHPC裂縫內(nèi)表面局部水泥基體水化產(chǎn)物組成及水泥水化程度DoH（基于XRD Rietveld refinement計算

注：

a “-” 為在XRD Rietveld refinement計算中物相低于檢測限

b Mc: Monocarboalluminate. Hc: Hemicarboaluminate, Hg: Hydrogrossular

c “Ave./Std.” 分別為各組試樣中a、b兩次重復(fù)實驗的平均水化程度DoH和標(biāo)準(zhǔn)偏差

d “↑” 代表再養(yǎng)護56天后裂縫內(nèi)表面局部水泥基體相較于預(yù)裂前水泥基體的平均水化程度DoH增量

e “C-H/USF-H/UFFA-H/SFFA-H” 分別代表再養(yǎng)護56天各組試樣裂縫中的自愈合產(chǎn)物

（3）微觀結(jié)構(gòu)

在暴露于碳酸化環(huán)境場前，所有組別試樣均觀察到裂縫附近未水化波特蘭水泥顆粒發(fā)生再水化。在最初7天的再養(yǎng)護中，具有不同膠凝體系的水泥基體表現(xiàn)出顯著不同的自愈合產(chǎn)物物相組合。對于C組試樣，沿裂縫內(nèi)表面形成大量片狀Portlandite，其逐漸生長并相互連接，在SF組中，EDS識別出裂縫中的水化產(chǎn)物主要為C-(A)-S-H類富硅相，并成為裂縫內(nèi)的主要自愈合產(chǎn)物之一。與Portlandite不同的是，C-(A)-S-H作為自愈合產(chǎn)物并未在整個裂縫內(nèi)表面形成，而是主要在再水化的水泥顆粒附近的較有限空間內(nèi)生長和富集。

在FA組試樣的裂縫中，觀察到水化產(chǎn)物明顯的再水化和溶解現(xiàn)象。通過S/Al比推斷裂縫中的自愈合產(chǎn)物以Ettringite為主，控制著裂縫的自愈合行為。與C-(A)-S-H類似，Ettringite也大多在再水化的水泥顆粒周圍生成；但與C-(A)-S-H相比，Ettringite可以擴散到離裂縫內(nèi)表面的距離較遠的區(qū)域。在SFFA組試樣中，28天再養(yǎng)護后裂縫已經(jīng)幾乎完全閉合。C-(A)-S-H和Ettringite在受限的裂縫位置內(nèi)富集，而再生微觀結(jié)構(gòu)中僅觀察到很少的Calcite存在。

圖3. 再水化過程中裂縫的微觀結(jié)構(gòu)自愈合：(a-b) C組試樣裂縫被Portlandite初步愈合（7天再養(yǎng)護）；(c-d) FA組試樣裂縫中C-(A)-S-H的生成（7天再養(yǎng)護）；(e-f) FA組試樣裂縫中Ettringite生成與富集（7天再養(yǎng)護）；(g-h) SFFA組試樣裂縫通過C-(A)-S-H、Ettringite和Calcite的生成完全閉合（28天再養(yǎng)護）

在碳酸化暴露后，由于碳酸化環(huán)境場的腐蝕和碳化作用，未水化水泥顆粒進一步水化和溶解，碳酸鈣逐漸析出并成為裂縫自愈合的主要產(chǎn)物。各組試樣自愈合產(chǎn)物與原始水泥基體之間的界面區(qū)域微觀結(jié)構(gòu)出現(xiàn)了顯著差異。在SF組中，愈合產(chǎn)物界面區(qū)域出現(xiàn)現(xiàn)明顯灰度較高的區(qū)域，靠近基體C-(A)-S-H發(fā)生嚴重的Ca離子溶出。,形成硅膠層結(jié)構(gòu)。相較而言，SFFA組試樣中的硅膠層區(qū)域并不明顯，而在FA組中則未觀察到硅膠層的存在。復(fù)合UFFA組別的試樣中，裂縫內(nèi)自愈合產(chǎn)物的Al/Ca比較高，表明一些富鋁相（如Ettringite）的自愈合產(chǎn)物在碳酸化環(huán)境場暴露后仍然被包裹在碳酸鈣顆粒中。

圖4. 暴露于碳酸化環(huán)境場56天后裂縫的微觀結(jié)構(gòu)自愈合：(a-b) C組試樣表面裂縫區(qū)域；(c-d) SF組試樣內(nèi)部裂縫區(qū)域；(e-f) FA組試樣內(nèi)部裂縫區(qū)域；(g-h) SF組內(nèi)部裂縫區(qū)域。

（4）性能恢復(fù)

與C組試樣相比，復(fù)合超細火山灰材料UHPC的彎曲性能恢復(fù)在早期就較為迅速。與引入SF的組別相比，復(fù)合UFFA試樣的抗彎剛度在前7天的再養(yǎng)護后即得到了顯著恢復(fù)。而經(jīng)過28天再養(yǎng)護后，這些組別試樣的抗彎強度基本完全恢復(fù)，甚至超過了未預(yù)裂試樣的強度水平。但值得注意的是，盡管FA組試樣的裂縫閉合率較高，但其抗彎強度的恢復(fù)效率指數(shù)卻低于SF和SFFA組試樣。這樣的宏觀強度性能規(guī)律與裂縫中自愈合產(chǎn)物的納米彈性模量演化趨勢一致。彎曲韌性的恢復(fù)規(guī)律與抗彎強度較為相似，SFFA組試樣在56天再養(yǎng)護后的T3mm恢復(fù)效率指數(shù)最高（1.07），其次是SF組試樣（1.03）、FA組試樣（0.98）和C組試樣（0.95）。

圖4. 再養(yǎng)護后UHPC四點彎曲力學(xué)性能恢復(fù)：(a) C組試樣；(b) SF組試樣；(c) FA組試樣；(d) SFFA組試樣。系列1為原預(yù)裂和再加載曲線；系列2為彎曲性能參數(shù)的恢復(fù)效率指數(shù)（P-抗彎剛度，f-抗彎強度，δ-撓度能力，T-彎曲韌性）

（5）結(jié)構(gòu)重建機理

在引入足量超細火山灰材料后，由于殘余可溶性HSiO₃^-和/或Al³⁺的消耗，向表面裂縫口區(qū)域的擴散Ca²⁺含量減少，減緩了由Calcite沉積引起的表面裂縫閉合。在長期的碳酸化環(huán)境場暴露下，此現(xiàn)象使得外部環(huán)境中CO₃^2-和HCO₃^-離子能夠滲透到達裂縫更深區(qū)域，從而促進了Calcite在內(nèi)部裂縫的進一步富集沉淀。與復(fù)合SF組別試樣不同的是，引入UFFA組別的試樣在再水化早期即會形成大量作為再生結(jié)構(gòu)骨架的Ettringite，這些晶體通過“模板效應(yīng)”促進了Cacite在其表面的成核，進一步提升了Cacite的生成效率以及裂縫填充的密實度。這種自愈合機制不僅有助于表面裂縫的閉合，也對深層內(nèi)部裂縫的結(jié)構(gòu)重建具有顯著貢獻，顯著促進了水泥基體的抗?jié)B透性恢復(fù)。

碳酸化環(huán)境場暴露導(dǎo)致裂縫中C-(A)-S-H出現(xiàn)嚴重的的脫鈣現(xiàn)象。在復(fù)合SF組別的試樣中，裂縫中形成的C-(A)-S-H由于HSiO3-的離子遷移能力較低而主要在裂縫內(nèi)壁附近的受限區(qū)域生長。因此在脫鈣后，自愈合產(chǎn)物生成了以水泥基體-硅膠層（含部分脫鈣的C-(A)-S-H）-Calcite為主體的多層微觀再生界面結(jié)構(gòu)。而在引入UFFA組別的試樣中，裂縫由Ettringite富集引起的的密封性和抗?jié)B透性改善抑制了C-(A)-S-H的嚴重脫鈣。從而在碳酸化環(huán)境場暴露下形成了僅另一種僅由水泥基體與Calcite為主體的雙層界面結(jié)構(gòu)。其中，未被完全碳酸化的Ettringite則作為網(wǎng)絡(luò)骨架被包裹于Calcite結(jié)構(gòu)層中。

圖5. 復(fù)合不同超細火山灰材料下UHPC的自生自愈合機理示意圖：(a) C組試樣；(b) SF組試樣；(c) FA組試樣；(d) SFFA組試樣。系列1詳細描述了碳酸化暴露前由再水化驅(qū)動的自愈合行為，系列2顯示了長期碳酸化暴露作用下裂縫再生結(jié)構(gòu)的微觀變化

在自生自愈合后，UHPC彎曲變形引發(fā)的破壞模式主要為（1）自愈合產(chǎn)物內(nèi)的剪切型斷裂和（2）自愈合相與水泥基體之間的界面拉伸脫粘，如圖6所示?；诼暟l(fā)射信號結(jié)果，由于碳酸化環(huán)境場對再生結(jié)構(gòu)的蝕變，UHPC在再加載下的破裂模式趨勢發(fā)生了明顯變化。對于未形成多層再生結(jié)構(gòu)的自愈合裂縫（即C組和FA組試樣），Calcite（和Ettringite）與原水泥基體之間沒有有效的粘結(jié)，導(dǎo)致二次加載時彎曲失效主要通過Calcite（和Ettringite）顆粒內(nèi)部的剪切型斷裂破壞完成。相比之下，在多層再生結(jié)構(gòu)的自愈合裂縫中（即SF組和SFFA組試樣），硅膠相（和部分脫鈣的C-(A)-S-H）作為粘結(jié)結(jié)構(gòu)層增強了Calcite（和Ettringite）與水泥基體之間的界面結(jié)合。因此，多層再生結(jié)構(gòu)的失效過程不僅涉及Calcite（和Ettringite）顆粒內(nèi)部的剪切型斷裂，還引發(fā)了Calcite（和Ettringite）與原水泥基體之間的拉伸型脫粘。這種從單一維度斷裂形式向多維尺度斷裂形式的轉(zhuǎn)變，是促進摻入引入SF組別試樣在彎曲性能（尤其是抗彎強度和韌性）恢復(fù)上表現(xiàn)更優(yōu)的關(guān)鍵原因。

圖6. 彎曲變形下裂縫自愈合再生結(jié)構(gòu)的兩種典型開裂模式：(a) 自愈合后；(b) 自愈合產(chǎn)物內(nèi)部顆粒發(fā)生剪切型開裂；(c) 自愈合產(chǎn)物與水泥基體之間發(fā)生拉伸型界面開裂

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引用鏈接：

Q. Zheng, E. Yang, C. Li, Q. Ren, H. Zhang, Z. Jiang, Influence of ultra fine pozzolanic materials on the self-healing capabilities of ultra-high performance concrete under carbonation conditioning, Cement and Concrete Research, 187 (2025) 107712.

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S000888462400293X